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煙氣脫除二氧化硫技術現狀與發展趨勢

煙氣脫除二氧化硫技術現狀與發展趨勢

煙氣脫除二氧化硫技術現狀與發展趨勢
蔡培 1 王樹立 1 李輝 2 郗春滿 2 韓永嘉 1
( 1.江蘇工業學院 江蘇省油氣儲運技術重點實驗室,江蘇 常州 213016; 2.江蘇蘇凈保護氛分有限公司,江蘇 蘇州 215122) 摘要:綜述了近幾年我國二氧化硫煙氣治理的幾種常用方法:石灰石一石膏法、檸檬吸收法、噴霧干燥法、活性炭吸收法 等,以及幾種新開發的二氧化硫煙氣治理方法,簡單介紹其原理、特點及應用水平,并指出各方法的優勢及目前存在的問 題,提出了今后煙氣脫硫工藝發展的一些建議。認為應在成熟的煙氣脫硫方法的基礎上進一步加強與其他學科的成果相結 合,研究和開發新型的煙氣脫硫技術,實現高效節能、資源重復利用是今后煙氣脫硫技術研究發展的新的動向。 關鍵詞:煙氣脫硫;二氧化硫;技術;概述

引言
我國是一個資源生產和消費大國,然而在生產和消費的同時,也產生了重大的環境問題。據國家環保統 計,每年各種煤及各種資源冶煉產生二氧化硫達2158.7 萬噸,高居世界第一位,其中工業來源排放量1800萬 噸,占總排放量的83%!笆晃濉币巹澝鞔_提出要建設資源節約型、環境友好型社會,對環境保護提出了更為 嚴格的目標,要求到2010年,主要污染物二氧化硫和COD排放總量比“十五”期末減少10%。就二氧化硫指標 而言,根據經驗公式法、歷史曲線擬合法、排放強度計算法等推算,到2010年二氧化硫產生量將達到4500萬 噸。根據“十一五”規劃綱要中所確定的環保指標,2010年二氧化硫排放量需比2005年減少10%,即排放控制 目標為2300萬噸,屆時二氧化硫去除量應為2200萬噸,F有脫硫能力為950萬噸,“十一五”期間需新增脫硫能 力1250萬噸[1,2]。這就需要強制增加及改進脫硫設備,有效地控制大氣中的二氧化硫含量。 工業二氧化硫煙氣是主要來源,對于控制大氣中的二氧化硫來說,治理二氧化硫煙氣的污染是一項重要 和迫切的任務,也是一項世界性的難題。國內外早已對二氧化硫脫硫進行研究,目前治理二氧化硫煙氣的方 法有上百種;但工業化的卻只有十幾種,雖然這些方法對減少二氧化硫排放起到一定的積極作用,但都沒有 解決治理成本高、經濟收益較低的問題[3]。因此,改變傳統思路,應用交叉學科出現的新理論、新技術,開 發能取得經濟效益的二氧化硫煙氣治理新方法是解決這一難題的關鍵。

1 二氧化硫煙氣脫硫技術現狀
煙氣脫硫(FGD)是目前世界上唯一大規模商業化應用的脫硫方式,是控制二氧化硫污染的主要技術手段。 國外煙氣脫硫技術研究始于19世紀50年代。20世紀60年代以來,美國、德國、日本等國開始了對煙氣脫硫技 術的大規模研究開發與應用,目前已有數百種煙氣脫硫技術問世,有數千套煙氣脫硫裝置投入運行。在數百 種煙氣脫硫技術中,常用的有20余種,基本分為三類:濕法脫硫技術、半干法脫硫技術和干法脫硫技術[4]。 其中濕法脫硫最為成熟,應用最廣,但也存在較多缺陷,腐蝕就是濕法脫硫系統中存在的一個嚴重問題之一, 它直接影響系統能否安全穩定地運行。干法、半干法煙氣脫硫技術具有投資省、占地少、不存在腐蝕和結垢 等優點,適用于老電廠煙氣脫硫改造,并有較寬的脫硫效率范圍,具有較強的適應性,能滿足不同污染企業 對煙氣脫硫的需要。 1.1 濕法煙氣脫硫技術[5,6,7,8] 優點:濕法煙氣脫硫技術為氣液反應,反應速度快,脫硫效率高,一般均高于90%,技術成熟,適用面 廣。濕法脫硫技術比較成熟,生產運行安全可靠,在眾多的脫硫技術中,始終占據主導地位,占脫硫總裝機 容量的80%以上。 缺點:生成物是液體或淤渣,較難處理,設備腐蝕性嚴重,洗滌后煙氣需再熱,能耗高,占地面積大, 投資和運行費用高。系統復雜、設備龐大、耗水量大、一次性投資高,一般適用于大型電廠。
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分類:濕法脫硫技術包括:石灰石/石膏法、雙堿法、氧化鎂法、檸檬酸鹽法、海水法、氨法等。 。 1.1.1 石灰石/石膏法 目前我國建設中的火力發電廠大多采用引進的石灰石/石膏濕法煙氣脫硫工藝,該工藝也是當今世界上應 用最為普遍、技術最為成熟的脫硫工藝。使用氧化鈣或碳酸鈣漿液在濕式洗滌塔中吸收二氧化硫;瘜W原理 為在水中氣相SO2被吸收并經下列反應離解:

SO2 ( 氣 ) + H 2O ? SO2 ( 液 ) + H 2O SO2 ( 液 ) + H 2O 儍 H + + HSO3? 2 H + + SO32?

由于H+被OH-中和生成H2O,使這一平衡向右進行。OH-離子由水溶解的石灰石產生,鼓入的空氣可將生 成的CO2帶走,也可用來氧化HSO3-和SO32-離子,最后生成石膏沉淀物。 該工藝技術成熟、運行安全可靠,脫硫率達90%以上,能耗低。但基建投資大,約占電廠總投資的1l%~ 20%,吸收劑原料消耗大、運行費用高。主要優點是吸收劑豐富、成本低廉,其廢渣可以拋棄,也可以作為 石膏回收。如重慶珞璜電廠原煤含硫量為3%~5%,應用該方法系統脫硫率達95%以上。山西太原第一熱電 廠采用日本的高速水平流簡易式石灰石煙氣脫硫裝置,在燃煤含硫量2.12%的情況下,其脫硫效率達80%以 上,其缺陷是設備易積垢、堵塞、腐蝕和磨損回。 1.1.2 海水脫硫法 海水本身呈微堿性,pH值為7.8~8.3,它是二氧化硫的優良吸收劑。該工藝以挪威ABB公司開發的 Flakt-Hydro工藝為代表, 深圳市能源集團西部電廠4號機(300 MW)成功地從挪威引進一套純海水脫硫系統并投 入運行。目前工業應用的海水法為了增加海水的脫硫率向海水中添加一定量的石灰石,以調整吸收液的堿度。 目前該工藝在工業應用時多采用向海水中添加一定量的石灰石以調節吸收液的堿度。其主要原因為利用 海水中的鎂吸收SO2活性高的特點,加人石灰漿促使海水中的鎂生成Mg(OH)2,Mg(OH)2可快速有效地吸收煙 氣中的SO2,生成的MgSO3被氧化成MgSO4,并與鈣反應后可生成CaSO4,提高了海水脫硫率。海水由于在洗 滌煙氣時產生HSO3-和SO2,增加了海水的COD,直接排海將造成污染。因此要將吸收SO2后的海水加以曝氣 處理,使它們轉化成SO3,然后再排入大海。 1.1.3 雙堿法 雙堿法是美國通用汽車公司開發的一種脫硫方法,它是利用納堿吸收SO2,石灰處理和再生洗液,取堿法 和石灰法二者的優點而避其不足,是在這兩種技術改進的基礎上發展起來的。雙堿法常用的吸收堿是NaOH、 Na2CO3和Na2SO3,操作過程分為吸收、再生和固體分離,再生的NaOH、Na2CO3可循環使用。 雙堿法具有如下優點:以鈉作為吸收劑系統不會產生沉淀物;吸收劑的再生和脫硫渣的沉淀發生在吸收 塔以外,從而避免了吸收塔的堵塞和磨損,提高了運行的可靠性,降低了運行費用;鈉基吸收液吸收SO:的 速度快,故可用較小的液氣比,得到較高的脫硫率;對脫硫除塵一體化技術而言,可提高石灰的利用率。缺 點是多了一道工序,投資加大,副產物NazS04較難再生,降低了石膏的質量。 1.1.4 檸檬酸鹽法 原理:檸檬酸(H3C6H5O7.H2O)溶液具有較好的緩沖性能,當SO2氣體通過檸檬酸鹽液體時,煙氣中的 SO2與水中H+發生反應生成H2SO3絡合物,SO2吸收率在99%以上。這種方法僅適于低濃度SO2煙氣,而不適于 高濃度SO2氣體吸收,應用范圍比較窄。 另外,還有鈉脫硫法、磷餒復肥法、液相催化法等濕法煙氣脫硫技術。 1.2 半干法和干法脫硫技術[9,10,11,12] 優點:干法、半干法煙氣脫硫技術為氣同反應,相對于濕法脫硫系統來說,具有設備簡單、占地面積小、 投資和運行費用較低、操作方便、能耗低、生成物便于處置、無污水處理系統等優點。 缺點:反應速度慢,脫硫率低,先進的可達06一08%。但目前此種方法脫硫效率較低,吸收劑利用率低, 磨損、結垢現象比較嚴重,在設備維護方面難度較大,設備運行的穩定性、可靠性不高,且壽命較短,限制
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了此種方法的應用。 典型的干法、半干法脫硫系統是將脫硫劑(如石灰石、白云石或消石灰)直接噴人爐內。以石灰石為例,脫 硫劑在高溫下鍛燒后形成多孔的氧化鈣顆粒,它和煙氣中的SO2反應生成硫酸鈣,達到脫硫的目的。 1.2.1 干法脫硫技術 常用的干法煙氣脫硫技術有活性炭吸附法、電子束輻射法、金屬氧化物脫硫法等。

1.2.1.1 活性炭吸附法
原理:SO2被活性炭吸附并被催化氧化為三氧化硫(SO3),再與水反應生成H2SO4,飽和后的活性炭可通過 水洗或加熱再生,同時生成稀H2SO4或高濃度SO2,可獲得副產品H2SO4,液態SO2和單質S,即可以有效地控 制SO2的排放,又可以回收硫資源。 該技術經西安交通大學對活性炭進行了改進,開發出成本低、選擇吸附性能強的ZL3O,ZIAO,進一步完 善了活性炭的工藝,使煙氣中SO2吸附率達到95.8%,達到國家排放標準。

1.2.1.2 電子束煙氣脫硫技術
電子束煙氣脫硫技術的基本原理:煙氣中N2,O2及水蒸氣等在經過電子束照射后,吸收大部分能量,生成大 量的反應活性極強的自由基,如:OH,O,HO:等,這些自由基與煙氣中SO2:反應生成硫酸,然后與氨中和生成硫 酸按。 此方法無設備污染及結垢現象,不產生廢水廢渣,副產品還可以作為肥料使用,無二次污染物產生,脫 硫率大于90%,而且設備簡單,適應性比較廣泛。但是此方法脫硫靠電子束加速器產生高能電子,對于一般 的大型企業來說,需大功率的電子槍,對人體有害,故還需要防輻射屏蔽,所以運行和維護要求高。四川成 都熱電廠建成一套電子脫硫裝置,煙氣中SO2的脫硫達到國家排放標準。

1.2.1.3 金屬氧化物脫硫法
原理: 根據SO2是一種比較活潑的氣體的特性, 氧化錳(MnO)、 氧化鋅(ZnO)、 氧化鐵(Fe3O4)、 氧化銅(CuO) 等氧化物對SO2具有較強的吸附性,在常溫或低溫下,金屬氧化物對SO2起吸附作用,高溫情況下,金屬氧化 物與SO2發生化學反應,生成金屬鹽。然后對吸附物和金屬鹽通過熱分解法、洗滌法等使氧化物再生。 此方法,雖然沒有污水、廢酸,不造成污染,但是此方法也沒有得到推廣,主要是因為脫硫效率比較低, 設備龐大,投資比較大,操作要求較高,成本高。該技術的關鍵是開發新的吸附劑。 以上幾種SO2煙氣治理技術目前應用比較廣泛,雖然脫硫率比較高,但是工藝復雜,運行費用高,防污不 徹底,造成二次污染等不足,與我國實現經濟和環境和諧發展的大方針不相適應,故有必要對新的脫硫技術 進行探索和研究。 1.2.2 半干法煙氣脫硫技術 半干法脫硫包括噴霧干燥法脫硫、半干半濕法脫硫、粉末一顆粒噴動床脫硫、煙道噴射脫硫等。

1.2.2.1 噴霧千燥法
噴霧干燥脫硫方法是利用機械或氣流的力量將吸收劑分散成極細小的霧狀液滴,霧狀液滴與煙氣形成比 較大的接觸表面積,在氣液兩相之間發生的一種熱量交換、質量傳遞和化學反應的脫硫方法。一般用的吸收 劑是堿液、石灰乳、石灰石漿液等,目前絕大多數裝置都使用石灰乳作為吸收劑。一般情況下,此種方法的 脫硫率65%~85%。其優點:脫硫是在氣、液、固三相狀態下進行,工藝設備簡單,生成物為干態的CaSO4, 易處理,沒有嚴重的設備腐蝕和堵塞情況,耗水也比較少。缺點:自動化要求比較高,吸收劑的用量難以控 制,吸收效率不是很高。所以,選擇開發合理的吸收劑是解決此方法面臨的新難題。

1.2.2.2 粉末一顆粒噴動床半干法
技術原理:含SO2的煙氣經過預熱器進人粉粒噴動床,脫硫劑制成粉末狀預先與水混合,以漿料形式從噴 動床的頂部連續噴人床內,與噴動粒子充分混合,借助于和熱煙氣的接觸,脫硫與干燥同時進行。脫硫反應 后的產物以干態粉末形式從分離器中吹出。這種脫硫技術應用石灰石或消石灰做脫硫劑。具有很高的脫硫率 及脫硫劑利用率,而且對環境的影響很小。但進氣溫度、床內相對濕度、反應溫度之間有嚴格的要求,在漿 料的含濕量和反應溫度控制不當時,會有脫硫劑粘壁現象發生。
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1.2.2.3 爐內噴鈣脫硫尾部增濕活化工藝
爐內噴鈣加尾部增濕活化工藝(LIFAC)是在爐內噴鈣脫硫工藝的基礎上在鍋爐尾部增設了增濕段, 以提高 脫硫效率。 目前,該工藝在德國、法國、奧地利、芬蘭等國已有工業運行裝置,美國、加拿大等亦正在研究。為了 克服噴射吸收劑后,煙塵比電阻升高,影響除塵效果及脫硫效率不夠高的弊端,芬蘭IVO公司開發了爐 內噴鈣加尾部增濕活化工藝,即在鍋爐尾部煙道上安裝活化反應器,將煙氣增濕,延長滯留時間,使剩 余的吸收劑和SO2發生反應。它適用于中、低硫煤鍋爐,當Ca/S=2.5時,脫硫效率可達80%。 半干法和干法脫硫技術除了以上幾種外,還包括:煙道噴射半干法、循環流化床法、密相干塔法、ENS 法、NID法、LEC法、荷電干式噴射脫硫法(CSDI法)、MEROS法、以及脈沖電暈法(PPCP)等。 1.3 主要煙氣脫硫工藝技術經濟性能比較[13] 脫硫效率的高低并不是評價脫硫方法好壞的唯一標準,除了脫硫效率外,還應充分考慮該方法的綜合技 術經濟情況。主要脫硫工藝綜合技術經濟評價見表1
表 1 主要脫硫工藝綜合技術經濟評價
項目 技術成熟程度 適用硫含量 單機應用的經濟性規模 脫硫率,% 吸收劑 副產物 廢水 市場占有率 工程造價 運行維護工作量 石灰石/石灰-石膏法 成熟 不限 ≥200MW >95 石灰石/石灰 石膏 有 高(>80%) 較高 較大 半干法 成熟 中低含量 ≤300MW 75-85 石灰 亞硫酸鈣 無 一般(5%-8%) 中等 中等 較低 中等 爐內噴鈣尾部增濕活化法 成熟 中低含量 ≤300MW 75-80 石灰石 亞硫酸鈣 無 較少 中等 較少 海水脫硫法 成熟 低含量 不限 >90 海水 電子束法 工業試驗 中高含量 不限 90 液氨 硫銨/硝銨 無 少 較高 較少

2 二氧化硫煙氣治理技術的研究進展[14,15,16]
最近幾年,科技突飛猛進,環境問題已提升到法律高度。我國的科技工作者研制出了一些新的脫硫技術, 來克服常規濕法脫硫所帶來的初期投資高、運行費用較高、占地面積大灰渣二次污染等不利因素。但這些新 的脫硫技術大多還處于試驗階段,有待于進一步的工業應用驗證,這些方法如下: 2.1 硫化堿脫硫法 由Outokumpu公司開發研制的硫化堿脫硫法主要利用工業級硫化納作為原料來吸收二氧化硫工業煙氣, 產品以生成硫磺為目的。反應過程相當復雜,有Na2SO4,N a2SO3,N a 2S2 O3 ,S , N a2Sx 等物質生成,由生成物 可以看出過程耗能較高,而且副產品價值低,華南理工大學的石林經過研究表明過程中的各種硫的化合物含 量隨反應條件的改變而改變,將溶液pH值控制在5.5一6.5之間,加人少量起氧化作用的添加劑TFS,則產品主 要生成Na2S2O3,過濾、蒸發可得到附加值高的5H20·Na2S2O3,而且脫硫率高達97%,反應過程為:SO2+Na2S= Na2S2O3 +S。此種脫硫新技術已通過中試,正在推廣應用。 2.2 微生物脫硫技術 硫是微生物體中必不可少的元素,微生物參與硫循環的各個過程,并獲得能量,根據微生物參與硫循環 并獲得能量這一特點,利用微生物進行煙氣脫硫,其機理為:在有氧條件下,通過脫硫細菌的間接氧化作用, 將煙氣中的SO2氧化成硫酸,細菌從中獲取能量。 生物法脫硫與傳統的化學和物理脫硫相比,基本沒有高溫、高壓、催化劑等外在條件,均為常溫常壓下
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操作,而且工藝流程簡單,無二次污染。國外曾以地熱發電站每天脫除5t量的H2S為基礎;計算微生物脫硫的 總費用是常規濕法50%。 無論對于有機硫還是無機硫一經燃燒均可生成被微生物間接利用的無機硫SO2, 因此, 發展微生物煙氣脫硫技術,很具有潛力。四川大學的王安等人在實驗室條件下,選用氧化亞鐵桿菌進行脫硫 研究,在較低的液氣比下,脫硫率達98%。 2.3 膜吸收法 膜吸收法是膜分離技術與吸收技術相結合的一種新技術,能耗低,操作簡單,投資少。該技術主要采用 的是微孔膜。膜吸收法中的氣體和吸收液不直接接觸,二者分別在膜兩側流動,微孔膜本身沒有選擇性,只 是起到隔離氣體與吸收液的作用,微孔膜上的微孔足夠大,理論上可以允許膜一側被分離的氣體的分子不需 要很高的壓力就可以穿過微孔膜到另一側,該過程主要依靠膜另一側吸收液的選擇性吸收達到分離混合氣體 中某一組分的目的。其吸收SO2原理如圖1所示:

圖 1 膜吸收SO2原理圖

與其它傳統吸收過程相比,膜吸收技術有以下特點:(1)氣液兩相的界面是固定的,分別存在于膜孔的兩 側表面處;(2)氣液兩相互不分散于另一相;(3)氣液兩相的流動互不干擾,流動特性各自可以進行調整;(4) 使用中空纖維膜可以產生很大的比表面積,有效提高氣液接觸面積。 在膜吸收法中,最早采用的吸收液是氫氧化鈉水溶液。隨著研究的深入,各國學者在簡單的利用強堿進 行S02吸收研究后,將注意力集中在了弱堿或具有弱堿性質的吸收劑上,這主要是由于弱堿或具有弱堿性質的 吸收劑與SO2發生的化學反應均為可逆反應,所生成的弱聯合物可以在一定條件下重新分解成S02和吸收劑, 從而實現吸收劑的重復利用。如華東理工大學熊丹柳等研究了以檸檬酸鈉、亞硫酸鈉、亞硫酸氫鈉溶液為吸 收液,在同等條件下對煙氣中二氧化硫的吸收率,研究結果發現,檸檬酸鈉溶液是較理想的吸收液,其良好 的緩沖性能,使之成為優良的二氧化硫促進劑。西安建筑科技大學彭濟時等在金堆城鑰業公司采用一定濃度 的檸檬酸鈉溶液吸收鋁焙燒煙氣中的二氧化硫,并采用蒸汽熱解析的方法富集二氧化硫,研究結果表明具有 吸收率高、吸收容量大、易于解析且富集后的二氧化硫進一步提純后可用于食品、化工等工業的優點。楊明 芬等在2005年分別以氨基乙酸鉀、一乙醇胺和甲基二乙醇胺為吸收劑,使用聚丙烯膜分離器進行煙氣處理, 實驗表明MDEA吸收容量大,且降解速率慢,解吸容易。我們在今年自行研發了對一種吸收劑再生的膜蒸餾 技術工藝(專利號:200810156920.7) ,其能耗低,設備簡單,再生率可達97%。 但由于目前膜材料均價較高,膜的抗污染能力、可清洗性、穩定性和動力消耗等方面制約了膜吸收技術 在脫除煙氣二氧化硫領域的應用。因此國內外學者正在努力來發新材料、新工藝的中空纖維膜,一旦研就成 功,將會對環保領域帶來巨大的革新。

3 煙氣脫硫技術的發展趨勢
(1)隨著人們對環境治理的日益重視和工業煙氣排放量的不斷增加,投資和運行費用少、脫硫效率高、 脫硫劑利用率高、污染少、無二次污染的脫硫技術必將成為今后煙氣脫硫技術發展的主要趨勢。某一項新技 術的產生都會涉及到很多不同的學科,因此,留意其他學科的最新進展與研究成果,并把它們應用到煙氣脫 硫技術中是開發新型煙氣脫硫技術的重要途徑。
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(2)人們在治理煙氣二氧化硫污染的同時,注意到大量的工業煙氣中所含的硫資源非常豐富,更加關注 二次資源的回收與利用。從治理廢氣的角度看,傳統的石灰/石灰石法或是用堿液吸收很容易達到環保要求, 但硫資源不可以回收利用,給吸收后的廢棄物的處理帶來新的困難[17]。所以找一種吸收容量大、吸收率高并 且易于脫出二氧化硫的吸收劑具有重大的意義。在各種吸收液的研究中,各種醇胺的水溶液是研究的重點, 而氨基酸鹽的水溶液是一種新的研究方向。 (3)各種各樣的煙氣脫硫技術在脫除SO2的過程中取得了一定的經濟、社會和環保效益,但是還存在一 些不足,隨著膜分離技術及生物技術的不斷發展,膜脫硫技術和生物脫硫等一系列高新、適用性強的脫硫技 術將會代替傳統的脫硫方法。 參考文獻:
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